Lecocq, Delphine (2002) Signature géochimique de paléocirculations aqueuses dans la calcite de remplissage de fractures de massifs argileux peu perméables et de leurs encaissants: exemples pris sur les sites de Bure, tournemire et suisse du nord. PhD thesis Hydrologie, hydrogéologie quantitatives, ENSMP.

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Abstract

Fractures in rock masses represent preferential path for fluid transfer and, as such, are the most efficient way for migration of radionuclides at the regional scale. The impact of fracturation on hydrogeological system is a major challenge for underground radioactive waste storage projects. In this context, geochemistry of fracture-filling calcite is used to better understand physical and chemical properties of paleofluids.
A new methodology has been developped to analyse Mg, Mn, Fe, Sr and Rare Earth Elements REE (La, Ce, Nd, Sm, Eu, Dy and Yb) in calcite by Secondary Ion Mass Spectrometry. Analyses of calcite crystals have been performed in fractures from Jurassic clays and limestones in Franc (Bure and Tournemire sites) and northern Switzerland (Mt Terri's tunnel and deep borehole). On each case, several geochemical signatures are observed, according to REE partitionning and Mn and Fe concentrations.
In the Bure site, a dependance of calcite geochemistry from fracture host rock has been evidenced. On the other hand, speciation of REE in solution equilibrated with clayey or calcareous rocks at circumneutral pH (7 to 8) is not significantly influenced by the media: speciation is dominated by carbonate species in both cases and phosphate complexes can modify heavy REE disponibility in relatively to light REE. These results point out that in fractures in clays, calcite crystallizes at equilibrium with a fluid expulsed during diagenesis from clay minerals, recording the effect of clays and accessory phases. In limestone fractures, calcite records a later event related to the past functionning of the present aquifer, and the fluid has reached equilibrium with the rock minerals. In secondary filling calcite from Toarcian Argilites faults close to Tournemire' s tunnel, three successive generations of calcite are observed in an extensive fault, and a fourth in a compressive one. In Aalenian Opalinus Clays veins, comparison between existing isotopic data and Mn, Fe and REE signal in calcite show that calcite from Mt Terri is mainly influenced by argilite host rocks, whereas calcite from deep boreholes did record other processes, possibly during a later event.
To conclude, geochemistry of Mn, Fe and the Rare Earth in fracture filling calcite, completed with geochemical modelling, allow us a better understanding of paleofluid transfers that hapenned in a sedimentary basin.

Table of content

1 Introduction - 1
I La Calcite, les Terres Rares: géochimie et moyen d'analyse - 3
2 Pourquoi étudier la géochimie des calcites ? - 5
2.1 La calcite - 6
2.2 Géochimie des Terres Rares - 9
3 Analyse de calcites par Spectrométrie de Masse à Ions Secondaires - 15
3.1 Fonctionnement de l'IMS6F - 15
3.2 Application aux calcites de fracture - 20
II Signatures géochimiques des calcites de fractures des séries sédimentaires de l'Est du Bassin parisien (France) - 29
4 Site de la Meuse - Haute-Marne (France) - 31
4.1 Présentation du laboratoire souterrain - 32
4.2 Les discontinuités du forage ANDRA HTM102 - 41
5 Signatures géochimiques des fractures su site de l'Est - 47
5.1 Fracturation dans l'encaissant calcaire - 47
5.2 Fractures dans les alternances marno-calcaires au toit de l'Oxfordien supérieur - 72
5.3 Fissures dans les argilites noires à nodules calcaires - 74
5.4 Comparaison avec les analyses en roches totales - 81
5.5 Synthèse des signatures géochimiques - 86
III Signatures de remplissages de faille dans la région du tunnel de Tournemire (Aveyron , France) - 89
6 Le tunnel de Tournemire dans les Argilites du Toarcien - 91
6.1 Présentation du massif - 92
Etude de fractures - 95
7 Etude des remplissages des failles - 97
7.1 Fracture formée en contexte extensif (Taulan) - 97
7.2 Fracture formée en contexte compressif (Pellenc) - 105
7.3 Synthèse des signatures géochimiques - 110
IV Signature de veines dans les Argilites à Opalinus du Mont Terri et du Nord de la Suisse - 117
8 Le tunnel du Mt Terri et le Nord de la Suisse - 119
8.1 Présentation des sites - 120
8.2 Veines et fissures dans les Argiles à Opalinus - 120
9 Etudes des calcites de fissures dans les Argiles à Opalinus - 125
9.1 Discontinuités dans les Argiles à Opalinus du Mt Terri - 125
9.2 Discontinuités dans les Argiles à Opalinus des forages du Nord de la Suisse - 126
9.3 Synthèse des signatures géochimiques
V Synthèse et interprétation - 139
10 Modélisation du comportement des Terres Rares dans les fluides - 141
10.1 Introduction à la modélisation - 141
10.2 Modélisation du milieu naturel - 149
10.3 Spéciation des lanthanides - 153
11 Discussion - 167
VI Annexes - 177
A Prélèvements: description sommaire et numérotation - 179

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