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Abstract

Diffuse pollution of groundwater bodies by pesticides is a critical environmental

issue. Approaches designed to spatially modulate the applied pesticide dose, as a

function of pesticide leaching risks down the soil, seem to be appealing solutions. In a

research context, such approaches require a mapping of soil hydropedologic properties

and of pesticides adsorption and degradation properties, in order to be able to model

molecules fate in soils. The PhD work presented here deals with the first step of such

approach: the characterisation of soils properties and an herbicide molecule -

isoproturon - fate properties in soil at the scale of a 2600 ha agricultural area in the

Beauce chartraine region.

The PhD objectives hold in 3 parts: [i] characterising the spatial variability of soils

pedological, physico-chemical and hydraulic properties (water retention, hydraulic

conductivity KSAT, immobile water fraction fIMM), as well as isoproturon adsorption (KD)

and degradation (DT50) properties in the topsoil of the studied area; [ii] Identify the

agronomical and/or pedological determinisms of properties that are important for

pesticides fate in soils; [iii] Calibrate and test pedotransfer classes or functions in

order to predict important properties using simpler agronomical and/or pedological

properties.

Soils in the studied area have intermediate thickness and are derived from an

aeolian loess that stands on a frost cracked and cryoturbed limestone. The topsoil of

34 sites has been characterised, with a systematic measurement of the seedbed

properties, and a partial measurement of the rest of the cultivated layer. Among the 50

layers / samples that were characterised, one-third holds in no-tillage fields. With the

exception of bulk density, soil physico-chemical properties are moderately variable

(notably clay and CaCO3 contents). If the water holding properties and isoproturon KD

are moderately contrasted too, soil fIMM, and KSAT, as well as isoproturon DT50 are

highly variable. An important ‘method effect’ has been identified when treating the

measurements results of these two last variables. A ‘robust’ direct fitting procedure has

been established for KSAT computation, and a direct fitting procedure has been applied

for DT50 estimation. This last method does not solve the critical lack of correspondence

between a degradation kinetics that was indeed biphasic and the first order equation

used by pesticide fate models.

A close look at the statistical relations that exist between variables with both

parametric and non-parametric methods revealed coherent but weak links (and thus

potentially determinisms) between the variables: an important part of the spatial

variability is not explained by the measured agro-pedological variables. The

impossibility of calibrating local classes or pedotransfer functions with a satisfying

prediction error arises as a logic, but problematic, consequence of this ‘undetermined’

variability of soils and isoproturon fate variability. It is only possible to consider a KD or

KOC prediction. It does not seems to be possible to predict – and so to spatialize – the

other important properties influencing isoproturon fate in the topsoil of the studied area,

using the measured properties together with the statistical analysis tested.

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Table of content

SOMMAIRE ABRÉGÉ 3

SOMMAIRE GÉNÉRAL 3

1 AVANT PROPOS & REMERCIEMENTS 13

2 INTRODUCTION, CONTEXTE 16

* 2.1 Problématique 16

* 2.2 Processus en jeu 17

* 2.3 Solutions envisageables 18

* 2.4 Programme de recherche ESHEL 19

* 2.5 Limites méthodologiques 19

3 OBJECTIFS 21

* 3.1 Choix méthodologiques initiaux 21

* 3.2 Objectifs du travail de thèse 22

* 3.3 Organisation du mémoire de thèse 23

Partie I Étude bibliographique 24

1 LE SOL : CONSTITUANTS & ORGANISATION 25

* 1.1 Phase solide, phase liquide et phase gazeuse du sol 25

* 1.2 Phase solide du sol : constituants 26

* Granulométrie des constituants : texture du sol 27

* Constituants organiques 28

* Complexe argilo-humique 29

* Masse volumique de la phase solide 30

* Niveaux d’organisation du sol et structure 30

* Masse volumique apparente 31

* Variabilité temporelle de la structure 33

* Phase solide, pédogenèse et variabilité spatiale 34

* 1.3 Organisation du sol en horizons 34

* Caractéristiques 34

* 1.4 Agencement tridimensionnel des horizons : la couverture pédologique 35

* Caractéristiques 35

* Description des variations latérales du sol 35

* 1.5 Stratification verticale et latérale de l'horizon travaillé : le profil cultural 36

* Stratification latérale du profil cultural 36

* Stratification verticale du profil cultural 36

* États internes du profil cultural 37

2 LES PROCESSUS DE LIXIVIATION DES PRODUITS PHYTOSANITAIRES DANS LES SOLS 37

* 2.1 Présentation des processus et de leurs interactions 37

* 2.2 Processus hydrologiques 40

* Teneurs en eau massiques et volumiques 40

* Teneur en eau et potentiel matriciel 41

* Rétention en eau 42

- Modèle de Brooks et Corey (1964) pour θ(h) 43

- Modèle simplifié de Campbell (1974) pour θ(h) 43

- Exemples de méthodes de mesure des paramètres 44

- Ordres de grandeur, variabilité spatiale et déterminismes agro-pédologiques 45

* L’eau du sol et la plante : notion de réserve utile 46

* Flux et conductivité hydraulique en régime non saturé 47

- Modèle de Brooks et Corey pour K(h) 48

- Modèle de Campbell (1974) pour K(h) 48

- Aperçu des méthodes de mesure des paramètres 49

- Ordres de grandeur, variabilité spatiale et déterminismes agro-pédologiques 50

* La sorptivité 51

* 2.3 Transport de soluté 51

* Équation de convection-dispersion 51

* Flux préférentiels 53

- Le modèle ‘eau mobile / eau immobile’ (MIM) 54

- Ordres de grandeur, variabilité spatiale et déterminismes agro-pédologiques 55

* 2.4 Processus physiques, chimiques et biologiques subis par les produits phytosanitaires 56

* L’adsorption de solutés organiques par la phase solide du sol 56

- Représentation par le modèle linéaire 57

- Représentation par le modèle de Freundlich 57

- Normalisation de l’adsorption par le carbone organique 58

- Aperçu des méthodes de mesure 59

* Dégradation des pesticides dans le sol 60

- Représentation par une cinétique exponentielle d’ordre 1 60

- Représentation par une cinétique bi-exponentielle 61

- Aperçu des méthodes de mesure des cinétiques de dégradation§ 62

3 L'ISOPROTURON 62

* 3.1 Structure chimique de l’isoproturon et de ses métabolites 63

* 3.2 Propriétés physico-chimiques 64

* 3.3 Homologations des usages 64

* 3.4 Évaluation de son comportement dans les sols 65

* Informations fournies par les bases de données et les ouvrages de référence 65

- Adsorption (KOC) 65

- Dégradation : DT50 au laboratoire 66

* Adsorption et vitesse de dégradation : variabilité et déterminismes rapportés par la littérature scientifique 66

- Adsorption (KOC) 66

- Dégradation (DT50) 68

* 3.5 Occurrences de l’isoproturon dans les eaux de surface et souterraines 69

Partie II Le secteur agricole de Ouarville 71

1 LOCALISATION GÉOGRAPHIQUE 72

* 1.1 Localisation 72

* 1.2 Extension 72

* 1.3 Géographie 73

2 DONNÉES MÉTÉOROLOGIQUES 75

* Type de climat 75

* Températures moyennes 75

* Précipitations moyennes, répartition mensuelle 76

* Évènements exceptionnels : précipitations 77

3 ACTIVITÉS AGRICOLES 78

4 CONTEXTE GÉOLOGIQUE 78

* 4.1 Géologie et hydrogéologie de la Beauce 78

* Le calcaire de Beauce 78

* La nappe de Beauce 78

* 4.2 Contexte géologique local 79

5 CONTEXTE PÉDOLOGIQUE 81

* 5.1 Carte des sols du secteur réalisée par un bureau d’étude indépendant 81

* 5.2 Horizons caractéristiques des types pédologiques de la carte 84

Partie III Matériels & méthodes 86

1 DÉMARCHE GÉNÉRALE 87

2 PLAN D'ÉCHANTILLONNAGE 87

* 2.1 Nombre d’échantillons 87

* 2.2 Stratification verticale 88

* 2.3 Éléments utilisés pour la stratification 89

* Principe 89

* Réalisation 90

* Adaptation aux conditions de terrain 90

* 2.4 Localisation géographique des sites – recherche des sites visés 91

* 2.5 Échantillonnage du sol : protocole 91

* 2.6 Résultats : stratification obtenue 92

* Période et condition de prélèvement 92

* État du sol et culture en place au moment du prélèvement 93

* Localisation géographique des sites prélevés 94

* Stratification par rapport au type pédologique indiqué par la carte de sol 95

* Stratification par rapport au type de travail du sol 95

* Stratification par rapport à la géologie 95

* Nombre d’exploitants agricoles concernés par les prélèvements 95

3 LE SOL : CONSTITUANTS ET ORGANISATION 96

* 3.1 Propriétés physico-chimiques des sols 96

* Analyses physiques et physico-chimiques 96

* Masse volumique apparente au cylindre 97

- Principe général de la mesure 97

- Protocole de mesure 97

* 3.2 Étude pédologique à l'aide de sondages tarière 97

4 LES PROPRIÉTÉS HYDRAULIQUES 99

* 4.1 Détermination des paramètres de la rétention en eau sur des échantillons de sol 99

* Principe 99

* Détermination de la teneur en eau à un potentiel donné avec une presse de Richard 99

- Protocole de mesure 100

* 4.2 Détermination des paramètres de la conductivité hydraulique in situ 100

* Principe 100

* Détermination de la conductivité hydraulique au voisinage de la saturation avec un infiltromètre à disque 100

- Détermination de la teneur en eau volumique initiale et finale 103

- Processus intervenant lors d’une mesure d’infiltration 103

- La solution analytique de Wooding (1968), base théorique de l’infiltrométrie 104

- Calcul de S et K par la méthode de White et Sully (1987) 106

- Calcul de S et K par la méthode de Haverkamp et al. (1994) 109

- Modifications du calcul de S par la méthode de White et Sully (1987) 111

- Temps caractéristiques de l’infiltration 113

- Équation de Haverkamp et al. (1994) pour le régime permanent 115

- Calcul de S et K par ajustement direct sur le régime transitoire et/ou le régime permanent 115

- Comparaison avec les mesures à la parcelle (Millot, 2004) 119

* 4.3 Fraction d'eau immobile 120

* Principe 120

* Protocole 121

5 PRÉPARATION DES ÉCHANTILLONS DE SOL AVANT LES MESURES AVEC L’ISOPROTURON 122

* 5.1 Tamisage et détermination de la teneur en eau au prélèvement 122

* 5.2 Détermination de la teneur en eau à pF 2 après tamisage 122

6 ADSORPTION DE L’ISOPROTURON 123

* 6.1 Adsorption linéaire de l'isoproturon sur les sols 123

* Principe 123

* Protocole 124

* 6.2 KD des horizons de surface et profonds de la parcelle d’étude 125

7 DÉGRADATION DE L'ISOPROTURON 126

* 7.1 Suivi de la dégradation et de la minéralisation sur des incubations au laboratoire 126

* Principe 126

* Protocole général 126

* Cinétique de dégradation et de minéralisation 131

* 7.2 Estimation des demi-vies de dégradation et de minéralisation 131

* Ajustement linéaire 132

- Fixer ou ajuster la concentration initiale 132

* Ajustement direct, non linéaire 133

8 MÉTHODES STATISTIQUES UTILISÉES POUR LA CARACTÉRISATION DE LA VARIABILITÉ SPATIALE DES PROPRIÉTÉS AGRO-PÉDOLOGIQUES 133

* 8.1 Hiérarchie des propriétés 134

* 8.2 Statistiques descriptives 135

* Graphiques ‘box & whisker’ 135

* Statistiques de distribution 136

- Skewness & Kurtosis 136

- Test de normalité de Shapiro 137

* 8.3 Statistiques sur des propriétés non-normales 137

* Cas des populations bi- ou plurimodales 138

* Cas des propriétés intrinsèquement non-normales 138

* Tests statistiques non paramétriques 138

* 8.4 Corrélations entre propriétés quantitatives 139

* 8.5 Étude des liens entre propriétés qualitatives et propriétés quantitatives par analyse de la variance 140

* 8.6 Étude de la variabilité par Analyse en Composantes Principales 141

* 8.7 Prédiction des propriétés à l’aide de classes ou de fonctions de pédotransfert locales 142

* Classes de pédotransfert locales 143

* Fonctions de pédotransfert locales 143

- Approche par régression multivariée : PLSR 144

- Approche par régression multivariée : GIFI-PLSR 145

Partie IV Résultats 148

1 CONSTITUANTS ET ORGANISATION DES SOLS 149

* 1.1 Propriétés physiques et physico-chimiques des sols 149

* Analyses physiques et physico-chimiques 149

- Granulométries fine et grossière 149

- Carbone, azote organique et rapport C sur N 151

- Teneur en carbonate de calcium (CaCO3) 153

- pH 153

* Masse volumique apparente au cylindre 154

* 1.2 Description des sondages tarière 154

* Matériaux parentaux et substrats 154

- Matériaux et successions identifiés 154

- Profondeur d’apparition du substrat 156

* Charges en éléments grossiers 157

* Types de sol identifiés 158

* Modalité de travail du sol (conventionnel – simplifié) 159

* Répartition spatiale des sols et de ses propriétés physico-chimiques 159

* 1.3 Synthèse, discussion et conclusion intermédiaire 161

2 PROPRIÉTÉS HYDRIQUES DU SOL 162

* 2.1 Rétention en eau 162

* Relation potentiel matriciel – teneur en eau 163

* Paramètres de la fonction de rétention de Campbell 164

* 2.2 Conductivité hydraulique 165

* Estimation de la conductivité au voisinage de la saturation : infiltrométrie monopotentiel 165

- Calculs par la méthode de White et Sully (1987) 165

- Calculs par la méthode de Haverkamp et al. (1994) 169

* Paramètres de la fonction de conductivité hydraulique de Campbell 182

* 2.3 Fraction d’eau immobile 183

* Précision des mesures et respect des hypothèses 183

* Valeurs de fraction d’eau immobile 184

* 2.4 Synthèse, discussion et conclusion intermédiaire 185

3 COMPORTEMENT DE L'ISOPROTURON DANS LES SOLS 188

* 3.1 Adsorption de l'isoproturon dans les sols 188

* Coefficient d'adsorption linéaire 188

* Coefficient d'adsorption normalisé par le carbone organique 189

* KD des horizons de surface et profonds de la parcelle d’étude 189

- Horizons de surface de la parcelle 189

- Horizons profonds de la parcelle 190

* 3.2 Dégradation de l’isoproturon 191

* Calcul par régression linéaire 191

- Influence de la concentration initiale : calculée ou imposée ? 191

* Calcul par ajustement direct de la fonction de dégradation 194

- Influence de l'algorithme d'optimisation et de la fonction d'erreur à minimiser pour l'optimisation 194

* Choix d’une des méthodes testées 197

- Analyse a posteriori des fonctions d’erreur 197

- Comparaison visuelle des résultats 198

- Choix d’une méthode 199

* Demi-vie de minéralisation de l’isoproturon 200

* 3.3 Synthèse, discussion et conclusion intermédiaire 200

4 ÉTUDE STATISTIQUE DE LA VARIABILITÉ SPATIALE ET DES DÉTERMINISMES AGRO-PÉDOLOGIQUES 202

* 4.1 Transformer les propriétés non-normales ? 203

* 4.2 Corrélations entre propriétés caractéristiques du système pédologique 203

* Cohérence du système pédologique 203

* Propriétés liées aux pratiques agronomiques 205

* Propriétés de rétention en eau du sol 205

- Corrélations des propriétés entre elles 205

- Corrélations des propriétés avec d’autres propriétés agro-pédologiques. 206

* Propriétés hydrodynamiques 206

* Fraction d’eau immobile (pour h = –1 cm) 207

* Adsorption de l’isoproturon sur les sols : KD & KOC 208

* Dégradation et minéralisation de l’isoproturon dans les sols (DT50) 208

* 4.3 Approche graphique des covariations avec la texture de surface 209

* 4.4 Importance des propriétés agro-pédologiques qualitatives : analyses de la variance 210

* Analyses de la variance à un facteur contrôlé 211

- Seuillage de propriétés quantitatives 211

- Effets des propriétés agronomiques et pédologiques qualitatives sur la masse volumique apparente et la teneur en matière organique du sol 211

- Effets des propriétés agronomiques et pédologiques qualitatives sur les propriétés hydriques du sol et sur les interactions sol-isoproturon 214

* Analyses de la variance à plusieurs facteurs contrôlés 217

* 4.5 Étude de la variabilité par Analyse en Composantes Principales 219

* Abréviations des noms de propriétés 220

* Variabilité des propriétés physico-chimiques & de rétention en eau des échantillons 220

* Variabilité des propriétés physico-chimiques et de la fraction d’eau immobile 223

* Variabilité des propriétés physico-chimiques et de la conductivité hydraulique (K–1cm et KS.) 224

- Conductivité hydraulique à saturation (KS.) 224

- Conductivité hydraulique à – 1 cm (K-1 cm) 225

* Variabilité des propriétés physico-chimiques et de l’adsorption de l’isoproturon 226

- Coefficient d’adsorption linéaire (KD) 226

- Coefficient d’adsorption normalisé par la fraction de carbone organique (KOC) 228

* Variabilité des propriétés physico-chimiques, de la dégradation et de la minéralisation de l’isoproturon 229

* 4.6 Prédiction des propriétés à l’aide de classes ou de fonctions de pédotransfert locales : faisabilité 230

* Classes de pédotransfert locales 230

- Classes de pédotransfert pour le KS ou K 1 cm 231

- Classes de pédotransfert pour le KOC 231

- Classes de pédotransfert pour la DT50 de l’isoproturon 232

- Classes de pédotransfert pour d’autres propriétés 232

- Conclusions sur les classes de pédotransfert 232

* Fonctions de pédotransfert locales 233

- Approche par régression multivariée : PLSR 233

- Approche par régression multivariée : GIFI-PLSR 237

* 4.7 Synthèse, discussion et conclusion intermédiaire 237

Partie V Discussion & conclusions 239

1 DISCUSSION 240

* 1.1 Identification des problèmes rencontrés 240

* 1.2 Répercussions des problèmes rencontrés 243

2 CONCLUSION GÉNÉRALE 244

RÉFÉRENCES BIBLIOGRAPHIQUES 248

LISTE DES FIGURES 261

LISTE DES TABLEAUX 265

LISTE DES ÉQUATIONS 270

Partie VI Annexes 274

1 TERMINOLOGIE 275

* 1.1 Termes de pédologie 275

* 1.2 Termes spécifiques à l'étude 276

* 1.3 Termes relatifs à l'échantillonnage 276

* 1.4 Termes relatifs aux modèles 277

* 1.5 Termes relatifs aux tests statistiques 279

* 1.6 Termes de programmation 279

2 STRATIFICATION DE L’ÉCHANTILLONNAGE : OBJECTIFS 280

* 2.1 Type de sol 280

* 2.2 Classe de profondeur 280

* 2.3 Formation géologique 280

* 2.4 Classe de clarté sur une image satellite 281

* 2.5 Distance entre les sites 281

* 2.6 Pondération des différents critères 281

3 PROTOCOLES DE MESURE 282

* 3.1 Masse volumique apparente au cylindre 282

* 3.2 Mesure de la relation θ(h) – Presses de Richards 284

* Prélèvement de cylindres de sol non perturbés 284

* Humectation et saturation en eau des échantillons de sol non perturbés 284

* Mesure de la teneur en eau à un potentiel imposé 285

* Séchage à 105°C et mesure du poids sec 285

4 PRÉCISIONS SUR L’ORGANISATION ET LA GESTION DES DONNÉES 286

* 4.1 Stockage et organisation des données 286

* Base de données des mesures 286

* Base de données des sondages tarière 286

* 4.2 Traitement des données 287

5 QUALITÉ DES AJUSTEMENTS : LES FONCTIONS D'ERREUR 288

* 5.1 Racine carrée de l'erreur quadratique moyenne 288

* 5.2 Racine carrée de l'erreur relative au carré 289

* Erreur relative à l’importance de la variable 289

* Erreur relative à l’importance du résidu de la variable 289

* 5.3 Pourcentage d'erreur moyen en valeur absolue 290

* 5.4 Estimation des erreurs par validation croisée 290

* Estimation de l’erreur avec les données de calibration du modèle ou avec des données indépendantes 290

* Validation croisée ‘leave-one-out’ ou ‘leave-some-out’ 290

6 TRANSFORMATIONS DE VARIABLES : QUELQUES EXEMPLES 291

* 6.1 Centrage et réduction d’une variable 291

* 6.2 Transformation inverse négative 292

* 6.3 Transformation logarithmique 292

7 CHOIX DU NOMBRE DE COMPOSANTES ET DE VARIABLES POUR LA PLSR 292

* Méthode de sélection du nombre de composantes 292

* Méthodes de sélection des variables prédictives 293

- Méthode de sélection ‘backward’ 293

- Méthode de sélection ‘forward’ 294

- Choix de la variable explicative initiale avec la méthode forward 295

- Cas de résultats divergents entre les méthodes backward et forward 295

* Constitution de sous-ensembles de variables prédictives à tester dans les analyses par PLSR 296

8 HISTOIRE GÉOLOGIQUE ET PÉDOLOGIQUE DU SITE DE OUARVILLE : SYNTHÈSE ET HYPOTHÈSES 298

* 8.1 Histoire géologique pré-glaciaire 298

* 8.2 Histoire géologique glaciaire 299

* 8.3 Pédogenèse récente et facteurs anthropiques 299

* Pédogenèse 299

* Mise en culture des terres 300

9 TYPOLOGIE DES VARIABLES DES MODÈLES DE TRANSFERT 302

10 FICHE DES SONDAGES TARIÈRE 303

11 CARTES DES PROPRIÉTÉS QUANTITATIVES MESURÉES 304

* 11.1 Propriétés pédologiques et physico-chimiques 304

* 11.2 Propriétés hydrologiques 305

* 11.3 Carbone organique et propriétés d’adsorption et de dégradation de l’isoproturon 306

ABSTRACT 307

RÉSUMÉ 308

Statistiques de consultation

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